日本築波大學計算科學中心、德國漢堡的馬克斯·普朗克物質與結構動力學研究所（MPSD）和瑞士蘇黎世聯邦理工學院物理可用能系的科學家組成的研究團隊，共同揭開了過渡金屬中光誘導的電子局域化在阿秒級別上的動力學機制。該小組首次研究了熱化【1】之前過渡金屬中的多體電子動力學。相關結果已發表在《Nature Physics》上。
研究團隊使用了目前最先進的阿秒暫態吸收光譜法（ATAS）（用於檢測電子運動的超快方法），來研究過渡金屬鈦（Ti）和鋯（Zr）中電子的集體行為，發現了光吸收和電子屏蔽兩者之間的相互影響。這類過渡金屬是諸多具有非常規性質材料（例如高溫超導體）的關鍵成分。該團隊透過大量的含時第一性原理計算，使相關實驗結果得到了合理的解釋。該工作爲電子耦合動力學在這些系統中所起到的作用提供了新的見解。
圖1. 過渡金屬中光誘導的電子局域化動力學，透過阿秒暫態吸收光譜及第一性原理類比而得到了研究
在金屬中，一部分電子會完全脫離其所屬離子的位置，進而可以在固體中自由行程，這些電子就是所謂的自由電子。金屬之所以能夠導電，就是因爲它們的存在。但是，與這些自由電子相反，其他一些電子則具有很強的侷限性，只限定在過渡金屬離子附近行程。它們被限定在如此小的區域内，以至於電子與電子之間會產生強烈的耦合。這種耦合是物質中諸多有利用價值的相態產生的關鍵因素，例如高Tc超導性，電荷密度波以及金屬-絕緣體轉變（Mott相變）。
該研究中最大的挑戰在於如何利用光來調控電子的位置，來實施以超快方式生成甚至控制物質中這些有利用價值的相態。唯一的侷限來自於熱化的時間尺度，在熱化期間電子的可控性會受到其環境的干擾。透過使用ATAS，該研究團隊在阿秒級的強雷射脈衝下發現了過渡金屬中光吸收的超快轉變。他們證明了該暫態吸收源自泵作用脈衝引起的超快d軌道電子局域化，並觀察到該暫態吸收現象對某些實驗參數的變化並不十分敏感，比如樣品厚度，表面氧化態以及泵作用光量子能量。此外，他們基於最先進的第一性原理計算得出結論— 這種超快吸收變化源自阿秒級電子局域化對亞奈米級電子遮蔽效應的影響。
該工作揭示了對物質相態進行超快操縱的新可能性。該工作成果象徵着在阿秒尺度上理解光誘導電子動力學的重大進步，同時也爲開發光電器件、節能電子器件、磁記憶體件、自旋電子器件和新型太陽能電池提供了必要的基礎知識。
用詞解釋：
【1】熱化（Thermalization）：在物理可用能學中，熱化是指物理可用能實體間透過雙向相輔作用達到熱平衡的程序。（引自：https://en.wikipedia.org/wiki/Thermalisation）
【論文資訊】
題目：Attosecond screening dynamics mediated by electron localization in transition metals
雜誌：Nature Physics
DOI:10.1038/s41567-019-0602-9
供稿 鍾維
編輯修改 JST客觀日本編輯部
