日本物質與材料研究機構（NIMS）獨立研究員玉手亮多、ICYS（青年科學家國際中心）研究員Peng Yueying、JSPS（日本學術振興會）特別研究員上山祐史（北海道大學研究生院生命科學院博士3年級）和NIMS主幹研究員西川慶的研究團隊製造出了具有極高力學強度的聚合體凝膠電解質。透過將其用於鋰金屬負極作爲保存膜，大幅提高了鋰金屬電池的循環性能。這一成果將極大地促進鋰金屬負極的實用化。相關成果已發表在《Advanced Materials》上。
（a）開發的氫鍵凝膠電解質和常規化學交聯型凝膠電解質的拉伸試驗。
（b）模式電池的充放電循環：有凝膠電解質人工保存膜（紅色）和無保存膜（黑色）時的比較。（供圖：NIMS）
鋰金屬負極雖然具有極高的理論容量和較低的工作電位，但充放電程序中鋰的溶解和析出循環往往不充分，存在充放電週期數和安全問題。因此，需要開發可以提高使用鋰金屬負極的二次電池的充放電循環穩定性的技術。
前述研究團隊開發出了一種由高濃度鋰鹽有機溶劑（有機電解液）和氫鍵聚合物形成的聚合體凝膠電解質。這種聚合體凝膠電解質的特點是具有極高的力學強度和延展性。
材料開發的關鍵是最適化氫鍵聚合物的化學結構和組成，及凝膠電解質中包含的有機電解液組成的重要性。特別是，在聚合體凝膠的研究中，以水爲溶劑的水凝膠的研究專案衆多，所以溶劑與聚合物的相輔作用很少受到關注。本次研究表明，不僅是高分子結構，使聚合物膨潤的電解液（溶劑分子和離子）的組成對凝膠電解質的力學特性也有很大影響。
例如，即使在使用相同的氫鍵聚合物的情況下，根據鋰鹽的濃度，力學強度也會有很大差異。推測其終極因數可能是高濃度的鋰鹽增加了與鋰離子相輔作用的溶劑分子的比例，使干擾聚合物間氫結合的溶劑分子的比例降低。基於這一概念，研究團隊對電解液和高分子結構和組成進行最適化後，得到了在目前已知的聚合體凝膠電解質中具有破紀錄的高力學強度和延展性的聚合體凝膠電解質。
研究團隊將該聚合體凝膠電解質塗在鋰金屬負極上，形成一層人工保存膜，並研究了其對鋰金屬電池性能的影響。透過進行使用鋰對稱電池的鋰溶解·析出的長期循環試驗，發現保存膜的有無對週期數有很大的影響。在沒有保存膜的情況下，約在200小時發生電池短路，而導入保存膜後，可以實施超過1000小時的長期循環。用電子顯微鏡觀察循環20次後的帶保存膜的鋰金屬負極表面後發現，循環後鋰金屬負極仍覆蓋有一層光滑的凝膠電解質膜。
研究團隊還試製了由高能正極材料之一的NCM622正極和鋰金屬負極構成的鋰金屬電池，透過比較有保存膜和無保存膜的情況，發現人工保存膜的導入大幅提高了循環性能。
使用具有高力學強度和延展性的凝膠電解質作爲人工保存膜，有望成爲新一代鋰二次電池充分利用鋰金屬負極的重要技術。此外，這種凝膠電解質的特點在於有可能應用於柔性電池。然而，這項研究仍處於基礎研究階段，面向實際電池應用還存在許多障礙和探討事項。另外，還需要最適化保存膜的厚度，並檢查對其他電解液系統的適用性等。
研究團隊希望透過推進這些研究，將此次開發的聚合體凝膠電解質用於人工保存膜，實施鋰金屬電池的社會實際應用，同時，爲使用鋰金屬負極的電池的最佳界面設計制定指南。
原文：《科學新聞》
翻譯：JST客觀日本編輯部
【論文資訊】
雜誌：Advanced Materials
論文：Extremely Tough, Stretchable Gel Electrolytes with Strong Interpolymer Hydrogen Bonding Prepared Using Concentrated Electrolytes to Stabilize Lithium-Metal Anodes
DOI：10.1002/adma.202211679
