高壓物性測量技術的開發對行星科學和物性物理學等領域非常重要。此前,利用表面電漿共振使金奈米粒子顯色,通過金奈米粒子的顏色變化,來測量高壓環境砧室內物質折射率變化,該方法已作為簡便且高靈敏度的技術被使用。但金奈米粒子質地較軟,超過一定壓力後會發生大幅變形,導致出現預期外的顏色變化使得測量出現誤差,這成為該方法存在的一個課題。
以日本東北大學多元物質科學研究所的新家寬正助教、北海道大學低溫科學研究所的木村勇氣教授、鳥取大學工學部機械物理系學科的灘浩樹教授、東京大學研究生院綜合文化研究科廣域科學專業/附屬先進科學研究機構的羽馬哲也副教授、新潟大學研究生院自然科學研究科的後藤和泰副教授為核心的研究團隊,注意到在電介質中形成亞微米空隙會使空隙顯色的「米氏空隙共振」現象,從而提出了一種通過觀察在堅硬砧體表面製作的米氏空隙顏色變化來測量折射率的方法。相關成果已線上發表在《The Journal of Physical Chemistry C》上。
圖1.基於米氏空隙共振的折射率變化檢測及其在砧室中的應用。(左上)形成米氏空隙的砷化鎵(GaAs)基板的掃描電子顯微鏡圖像(SEM像)與反射光學顯微鏡圖像。反射光學顯微鏡圖像展示了基板周圍介質折射率(n)為1和1.38時的狀態。可見米氏空隙共振的顏色會隨周圍介質折射率變化而改變。圖片修改自Arslan et al., ACS Photonics 2025, 12 (7) 3945。(右上)砧室的模式圖與樣品室的光學顯微鏡圖像。(下)本研究製作的4H-SiC砧體的米氏空隙SEM像與反射光學顯微鏡圖像。紅色箭頭指示砧表面製作的米氏空隙陣列位置。通過米氏空隙陣列的顏色變化可檢測高壓下物質的折射率變化。(供圖:東北大學)
研究團隊重點研究了近年來在超光量子學領域頗受關注的米氏空隙共振現象。與表面電漿共振類似,米氏空隙共振的顏色對周圍物質的折射率響應靈敏,隨著折射率升高,其光譜會向長波方向移動。而砧體材料通常使用電介質。由此,研究團隊認為,利用硬砧表面製作的米氏空隙,可以克服表面電漿共振法存在的課題。
研究團隊採用在砧體中廣泛應用且折射率相對較高的碳化硅砧體表面聚焦離子束(FIB)加工製作了米氏空隙,並使用該砧體構建了砧室,以超純水為樣品開展了實驗。實驗在常溫(22.5℃)下進行,通過使用將水加壓形成結晶化的高壓冰Ⅶ填充樣品室,然後逐步減壓,在觀察高壓冰Ⅶ向高壓冰Ⅵ的相變及高壓冰Ⅵ融解為水的過程中,獲取米氏空隙的反射光譜。實驗證實,隨著壓力降低,米氏空隙的顏色從紅色變為綠色,其反射光譜向短波方向移動。
研究還確認,這種向短波方向的光譜移動幾乎不受米氏空隙變形或應變的影響。同時還證實,常用於製作砧體的金剛石也展現出同等靈敏度。表明該方法可以替代基於表面電漿共振的方法,具有更高的抗壓韌性。
原理上,基於米氏空隙的折射率檢測能夠檢測進入空隙中的極微小體積物質的折射率變化。這意味著該方法能夠檢測出干涉儀或布里淵散射等既往方法難以檢測的封閉在砧室內的物質的極其局部的折射率變化。
研究團隊在此前的研究中,通過砧室加壓,在超純水結晶形成的冰以及高壓冰與水的界面處,發現了一種從宏觀體相水中分離出來的未知水——同素不混和水。同素不混和水的物性解析對於理解對生命至關重要的液體具有重要意義,但同素不混和水僅在水與冰的界面處局部生成,厚度僅數微米,既往方法難以測量其折射率。而通過讓同素不混和水附著在米氏空隙上,將有可能測量同素不混和水物性之一的折射率。
此次的研究成果為高壓物性測量賦予了新的自由度,有望推動行星科學、高壓物性科學等依賴高壓物性研究的關鍵科學領域取得新進展。
原文:《科學新聞》
翻譯:JST客觀日本編輯部
【論文資訊】
期刊:The Journal of Physical Chemistry C
論文:Mie Voids for High-Pressure Refractive Index Sensin
DOI:10.1021/acs.jpcc.5c05941

