日本九州大學研究生院理學研究院的宇都宮聰副教授與理學府碩士生慄原英太郎等人組成的研究團隊,首次從福島縣的土壤中發現了含有鈈(Pu)燃料微粒的顆粒。此前雖然預測到其存在,但因顆粒太小難以解析,此次利用多種先進的精密分析技術,成功實施了奈米級解析。這是該研究團隊與日本國立極地研究所、築波大學、東京工業大學、芬蘭赫爾辛基大學、瑞士保羅謝爾研究所、英國鑽石同步輻射光源、法國南特大學及美國斯坦福大學等合作,爲促進福島從核災害中復興而開展的聯合研究中的一項成果。
在2011年發生的核災害中,部分放射性銫以含有難溶於水的高濃度放射性銫微粒(CsMP)的狀態釋放到了環境中,並擴散到了日本的關東地區。此次研究從CsMP中發現了燃料微粒,並利用最先進的二次離子質譜、同步輻射微束X射線分析和原子解析度電子顯微鏡,對鈾(U)及鈈的同位素進行分析,確定了其化學成分。由此,在CsMP内部確定了U(IV)O2奈米晶,同時在鈾集中區域成功確定了鈈和鋯(燃料包覆管的成分)。此外,燃料微粒中鈾和鈈的同位素比235U/238U、240Pu/239Pu以及242Pu/239Pu分別爲~0.0193、~0.347和~0.065,與計算出的輻射燃料的值一致。
這些結果表明,鈈作爲燃料微粒被CsMP吸收後釋放到環境中並加以擴散,殘留於反應爐中的燃料碎屑中不均勻地分佈着奈米尺寸的鈈,這些結果有助於掌握碎屑特性,對於今後將長期持續的廢堆作業和燃料清除作業具有幫助意義。
(a)含燃料微粒的CsMP的SEM影像和元素圖。(b)μ光束螢光X射線(XRF)元素圖。(c)鈾氧化物的高角環狀暗場掃描穿透電子顯微術影像。(d)鈾的X射線吸收近邊緣光譜。(e)根據圖(b)的紅色箭頭部分獲得的鈈的X射線吸收近邊緣光譜。
論文資訊
題目:Particulate plutonium released from the Fukushima Daiichi meltdowns
期刊:Science of The Total Environment
DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.140539
文:JST客觀日本編輯部