爲抑制地球變暖,削減溫室氣體二氧化碳的排放成爲緊迫課題。另一方面,開發可取代枯竭性化石燃料的資源也是重要課題。作爲解決這些課題的方法,使甲烷(CH4)與二氧化碳生成氫氣和一氧化碳的反應(重組反應 CO2+CH4→2H2+2CO)受到了關注。重組反應一般使用過渡金屬(Ni、Rh)作爲觸媒。不過,這些觸媒在硫化氫濃度僅爲數ppm時就會失去催化活性,因此無法用於與高濃度硫化氫(>1000ppm)共存的甲烷氣。
而日本製鐵公司開發的氧化鈰觸媒在導入高濃度硫化氫的條件下也顯示出了高重組反應活性。關於該觸媒的功能,九州大學透過採用同步輻射的X射線吸收細結構解析,追蹤了觸媒表面上硫的動態和氧化鈰的氧化還原特性,明確了硫化氫共存對提高重組反應活性的效果。
該觸媒可直接用於污水污泥、廚餘廢棄物和工業廢棄物等含硫化氫的甲烷氣體的重組反應,因此有助於開發在削減二氧化碳的同時有效利用非化石燃料資源的工業流程。
九州大學同步加速器光利用研究中心(in situ S K-XANES用單元)
九州大學的同步輻射設施可以在催化反應條件(導入硫化氫並加熱的條件)下測量X射線吸收光譜。觀察發現,透過添加硫化氫,可以促進甲烷的活性化以及基於二氧化碳的氧化鈰再氧化,能提高重組反應的速度。
圖1:S-K XANES光譜
圖2:基於氧化鈰的重組反應機制
論文資訊
題目:Promoting effect of 2000 ppm H2S on the dry reforming reaction of CH4 over pure CeO2, and in situ observation of the behavior of sulfur during the reaction
期刊:Journal of Catalysis
URL: 10.1016/j.jcat.2020.06.040
文:JST客觀日本編輯部