以東京大學物性研究所的黑田健太助教、新井陽介研究生和近藤猛副教授爲中心組成的研究團隊,在該研究所的鈴木博之高級學術專家和德永將史副教授,以及日本原子力研究開發機構的芳賀芳範研究主任和東京大學研究生院工學系研究科的有田亮太郎教授等人的協助下,查清了在鈰銻出現的「魔鬼階梯」複雜相變現象中,伴隨強相關態而出現的傳導電子的特殊軌跡。
衆所周知,在數量龐大的磁性材料中,鈰銻是磁性最複雜的物質之一。鈰銻與普通的磁性材料大不相同,其晶體中的自旋排列是普通磁性材料的20倍,顯示出超乎尋常的長週期性,而且微小的溫差就會導致排列方式不斷變化。這種現象因其複雜性和怪異性而被稱爲「魔鬼階梯」,自1977年發現以來,距今已經過去40多年,但其發生機制仍然是個謎。
研究團隊透過用超高解析度激光電子能譜測量在「魔鬼階梯」中變化的自旋排列和傳導電子,調查了誘發「魔鬼階梯」現象的機制。
調查發現,本來應該自由行程的傳導電子透過形成僞間隙態獲得能量增益,代替了在與局部自旋的強相輔作用下陷入的束縛態,這是引起「魔鬼階梯」現象的終極因數所在。本次研究明確的電子與自旋的強相關還能透過自旋排列控制傳導電子,從而發揮磁記憶體等的工作原理的作用,因此還有望應用於自旋電子學磁性材料的設計。
① 研究背景
正如水會在低溫下由液體變成固體,或者在高溫下變成氣體一樣,自然界始終會根據溫度條件給出一種穩定的狀態,同時還會大幅改變其形狀和性質。
這些現象稱爲相變。固態晶體也一樣,經常會發生改變晶體結構或磁性的相變。支撐我們生活的磁鐵等磁性材料也會發生磁相變,也即出現晶活體內原本不同取向的自旋朝着同一個方向排列。另外,排列的狀態對構成的元素和晶體結構等物質的性質比較敏感,因此表現出來的物理可用能特性也會隨着物質而變化。
在數量龐大的磁性材料中,鈰銻因表現出最爲複雜的磁相變而聞名。與普通磁性材料一樣,鈰銻的晶體中也有自旋排列,但會發生連續相變,在僅有10克耳文的小溫度範圍内,自旋的長週期排列就會變化7次。另外,在這種特殊的相變現象下選擇性地形成的自旋排列會變成普通磁性材料無法實施的長週期(20倍以上的週期)。
這種異常的自旋排列相變現象因其複雜性而被稱爲「魔鬼階梯」,是1977年觀測到的。此前的研究調查了自旋的排列,但引起「魔鬼階梯」的機制40多年來始終是個謎。
② 研究内容
此次,研究團隊利用超高解析度激光電子能譜和偏光顯微鏡,以超高精度調查了鈰銻的「魔鬼階梯」形成的自旋排列,以及傳導電子的行為。在鈰銻中,排列的自旋方向不同的磁疇在晶活體內散亂分佈,此次研究實施了對其進行空間挑選的顯微光譜測量(圖 1)。
圖1:(a)利用激光電子能譜觀測到的順磁相的電子結構。(b)(c)利用光學顯微鏡觀測到的磁疇的間距分佈,以及利用選擇磁疇的空間分辨激光電子能譜觀測到的電子結構。與順磁相的結果相比,可以看出電子結構大幅改變。另外,在磁疇中電子結構大不相同,(b)中觀測到了僞間隙。
由此發現,對應於負責導電的電子與負責磁性的局部自旋強烈相關的現象,傳導電子的電子結構會因排列的自旋方向而大幅改變。另外還發現,透過形成破壞了自由行程的傳導電子運動態的僞間隙態,來取代受與局部自旋的強相關影響陷入的束縛態,可獲得能量增益,使長週期的自旋排列穩定。此外,透過根據超精密溫度控制逐一追蹤長週期自旋排列隨溫度不斷變化的「魔鬼階梯」的相變現象,並詳細進行測量,發現「僞間隙態」會隨着自旋排列的相變而變化(圖2)。
圖2:(a)與「魔鬼階梯」相對應的長週期自旋排列的變化。(b)(c)利用選擇磁疇的激光電子能譜觀測的隨「魔鬼階梯」而發生的電子結構變化。除電子結構外,(c)還觀測了僞間隙的溫度變化。這個結果表明,產生「魔鬼階梯」的長週期自旋排列源自傳導電子的僞間隙態。
引起「魔鬼階梯」的長週期自旋排列機制40多年來始終是個謎團,此次發現,傳導電子形成的「僞間隙態」取代了在與局部自旋的強相輔作用下陷入的束縛態,這是出現「魔鬼階梯」的終極因數所在。
③ 社會意義及未來展望等
此次的研究解決了40多年來始終是個謎的固體物理可用能問題,可以說是一項非常重要的結果。另外,本次研究作爲「魔鬼階梯」的形態新發現的磁與傳導電子的相關效應,透過在壓力和磁場等條件下控制長週期自旋排列,可以大幅改變電傳輸特性。利用這種機制,有望作爲具備新的磁傳輸特性的磁性材料,推進自旋電子學的實用化。
論文資訊
題目:Devil’s staircase transition of the electronic structures in CeSb
期刊:《Nature Communications》
DOI:10.1038/s41467-020-16707-6
文:JST客觀日本編輯部