日本名古屋工業大學研究生院工學研究科及前緣研究院的研究團隊，在被視爲有力的全固體鋰二次電池材料——固態電解質材料的研發中證明，透過在常規材料研究方法中導入AI和資料科學可提高研發效率，將這種方法直接應用於材料實驗，能有效進行材料探索。另外還應答，考慮離子導電和機械特性（燒結密度）等多種材料特性的探索也可以提高效率。
研究背景
作爲新一代純電動車的車載電池，從兼顧安全和性能的角度出發，全固體鋰二次電池的開發和使用備受期待。全固體鋰二次電池要想實施商用化，需要提高固態電解質材料的鋰離子導電能。
衆所周知，固態電解質與硅半導體一樣，具有透過添加微量的不同元素（摻雜劑）就能將離子導電提高幾位數的效果。一直以來，摻雜劑的最優選擇和添加量始終憑研究人員的經驗和直覺進行試錯，需要透過反復實施大量實驗來確定，導致開發週期變長。
研究内容
本研究的目標是，透過在對鋰離子導電較高的大容量金屬鋰負極穩定的固態電解質材料（NASICON型磷酸鋯鋰, LiZr2（PO4）3 ）中同時添加摻雜劑Ca（鈣）離子和Y（釔）離子，來提高離子導電和燒結密度。研究團隊實際合成了添加這兩種摻雜劑的47種材料組合並評估其特性發現，如圖1所示，晶體結構、燒結密度、雜質生成量和鋰離子傳導特性方面存在複雜的相關。
從這種材料特性來看，憑直覺和經驗確定最佳的異元素和添加量是非常困難的。
圖1：透過色彩變化顯示了鈣（Ca：縱軸）和釔（Y：橫軸）的添加量發生各種變化時，透過實驗觀測到的穩定相的晶體結構分佈（六方晶結構和單斜晶結構的生成率分別用紅色和藍色顯示）、雜質量（雜質量越多，紫色越深）、燒結密度（機械強度越高的材料，綠色越深）和鋰離子導電（離子導電越高，黃色越深）。乍一看，各種材料特性的變化趨勢與兩種摻雜劑的添加量是互不相干的，這表明很難透過單純規則全面預測材料特性。
此次，研究團隊比較分析了根據AI方法之一貝葉斯最適化選擇進行採樣的結果與透過實驗獲得的47種組合的資料，應答利用1/3的實驗採樣數能以99.9％以上的機率找到最佳解（圖2）。另外應答，還能實施在同時考慮離子導電和燒結密度（與材料的機械特性等有關）的性能的同時，進行材料探索的多目標最適化。
此次證明，透過引進AI法，能以較少的樣本數量確定以前一直憑研究人員的經驗和洞察力或者直覺來判斷的「接下來應該實驗的組合」。
圖2：從改變鈣（Ca）和釔（Y）的添加量的47種樣本中探索具有最高離子傳導率的材料的程序。（相對於實驗次數（橫軸）的發現機率（縱軸））。相對於逐一實施47次實驗（黑色虛線爲隨機選擇材料時的探索結果），利用AI法進行材料探索的話，調查約15次（全部樣本的1/3），就能以幾乎100％的機率發現最佳材料。（紅色三角虛線）。
論文資訊
題目：Bayesian-optimization-guided Experimental Search of NASICON-type Solid Electrolytes for All-solid-state Li-ion Batteries
期刊：Journal of Materials Chemistry A
DOI：10.1039/d0ta04441e
文：JST客觀日本編輯部
