客觀日本

京大成功合成新型光觸媒,透過光和水高效回收利用二氧化碳

2020年10月29日 化學材料

本文根據京都大學研究成果發佈資料編譯而成

日本京都大學研究生院工學研究科的博士生龐瑞(現爲日本產業綜合研究所博士研究員)、副教授寺村謙太郎和教授田中庸裕組成的研究團隊,成功合成了一種光觸媒,可利用水和光將二氧化碳回收變成有效資源。

以水(H2O)爲電子源的二氧化碳(CO2)光還原是類比植物光合作用的二氧化碳再資源化系統,是常見的人工光合作用之一。該系統存在的問題包括:①生成物的量非常少、②水不發揮電子源的功能、③被光還原的是水而非二氧化碳。也就是說,由於二氧化碳是相當穩定的分子,因此即使想利用水來還原二氧化碳,二氧化碳也只是個「旁觀者」,只有水被還原。

此次,研究團隊類比植物的光合作用,着眼於以太陽光爲能源,以水(H2O)爲電子源的人工光合作用,研發了可透過「光」和「水」回收利用二氧化碳的材料(光觸媒)。研究團隊發現,使用新開發的光觸媒,可以將水作爲電子源使用,能選擇性地將二氧化碳還原爲一氧化碳。二氧化碳的還原效率(轉化率)達到1.2%,還原二氧化碳而非水的效率(選擇率)達到95%。這個效率與其他研究團隊發佈的成果相比非常高。

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採用新合成的光觸媒,以水爲電子源的二氧化碳光還原反應機制

研究方法與成果

此前的研究顯示,用銀奈米顆粒對氧化鎵白色粉末進行改性實施的光觸媒在以水爲電子源的二氧化碳光還原中表現出活性。但問題是,利用這種光觸媒時,水容易被還原,而不是二氧化碳。該研究團隊以前的研究顯示,在這種光觸媒中添氫化氧化鉻,便可以選擇性地還原二氧化碳,不過,二氧化碳的轉化效率依然很低。

此次,研究團隊發現,在這種光觸媒中添加鈣能大幅提高二氧化碳的還原效率(轉化率)。在該反應中,可以透過二氧化碳獲得作爲合成氣原料的一氧化碳。利用這種新的光觸媒時,獲得的一氧化碳氣體的濃度達到1.2%。該濃度接近實際使用的合成氣 (一氧化碳與氫的氣體混合物)的濃度。反應開始後立即能生成高濃度的一氧化碳,此時二氧化碳的還原效率(選擇率)爲95%。

提高活性的關鍵是分兩個階段添加鈣物質。首先在硝酸鎵水溶液中添加少量氯化鈣並滴入氨水,可獲得氫氧化物前驅物,然後對其進行高溫燒製,便能在氧化鎵表面形成鎵與鈣的錯合氧化物CaGa4O7。在該光觸媒中物理可用能混合氧化鈣,並用銀和氫氧化鉻進行改性,就能表現出較高的光催化活性。

論文資訊
題目:Enhanced CO Evolution for Photocatalytic Conversion of CO2 by H2O over Ca Modified Ga2O3
期刊:Communications Chemistry
DOI:1038/s42004-020-00381-2

研究成果發佈資料
編譯:JST客觀日本編輯部