岩谷 素顯
名城大學 理工學部 教授
2016年當選CREST研究代表
【導讀】小型、高效率、低功耗半導體雷射是波長和相可控的光源的一種。紅外、紅色、綠色和藍色雷射已經實用化，近年來，業界對能量更大的紫外區雷射產生了需求。日本名城大學理工學部的岩谷素顯教授利用獨立開發的半導體技術和新方法，發明了全球首款「中波長紫外區半導體雷射」。這項成果將爲光科學拓展了新的可能性，不僅可應用於工業，還有望解決化學、環境、醫療及生物科學等多個領域的課題。
始於1950年代的研究
挑戰未探索過的區域
波長和相一定，指向性和收歛性優異的「雷射」被廣泛應用於光碟、雷射印表機和光通訊等領域，已經成爲生活中不可或缺的存在。尤其是半導體雷射，與氣體雷射和固態雷射相比，具有體積小、效率高、壽命長、生產力高等優秀性質，所以得到了廣泛應用。
半導體雷射採用由帶負電的自由電子爲多數載子的n型半導體、帶正電的自由電洞爲多數載子的p型半導體夾住「活性層」的構造（圖1）。透過採用這種構造，還實施了封閉光線形成光駐波的光學諧振器功能。向其施加電壓後，具有高能量的n型半導體中的自由電子和p型半導體中的自由電洞會被注入活性層並重新結合。
圖1：半導體雷射的機制（左）和電子的能量狀態（右）
重新結合產生的能量，也即材料帶隙的能量被進行光電轉換，產生雷射振盪。帶隙能量是不存在電子態的能量範圍，由半導體材料決定。帶隙越大，光振盪的能量就越大。
這個理論於1950年代被提出後，於1960年代開始全面開發。首先是發光能量較小、波長較長的紅外區，然後逐漸擴大到紅色→綠色→藍色等發光能量較大、波長較短的區域（圖2）。之後人們開始期望實施能量更大的紫外區半導體雷射。不過，要想實施這個目標，需要製作擁有3電子伏特（eV）以上的大能隙高品質半導體材料，並注入會產生光學增益的大電流來激發雷射產生振盪。
圖2：光的種類和半導體雷射尚未實施的區域
爲此，全球的研究人員爭相進行了開發，波長爲320～380奈米（奈米爲10億分之1米，nm）的長波長紫外區半導體雷射於2003年被開發出來，波長爲280nm以下的短波長紫外區於2019年被開發出來。最後一個未實施區域是作爲曬傷的終極因數而廣爲人知的280～320nm中波長區紫外線UV-B半導體雷射。挑戰這個難題的，是在CREST「以利用新的光功能和光特性爲基礎的新一代光學基礎技術」專案帶頭推進的「深紫外區半導體雷射的實施及超高濃度雜質/極化半導體研究」，主要研究人員就是名城大學理工學部教授岩谷素顯。
岩谷是因「發明可實施高輝度低功耗白色光源的高效率藍色LED」而獲得2014年諾貝爾物理可用能學獎的赤崎勇博士（2021年去世）的學生之一，從大學本科開始接受了赤崎博士20多年的指導。岩谷說，包括對技術和研究的看法、作爲研究人員的心理準備、思維方式和方法以及分析視角等在内，赤崎先生教會了他很多東西。「他會閱讀我所有的論文，並一條一條給出準確的意見和建議。毫不誇張地說，如果沒有遇到赤崎先生，我就不會走上研究道路」（岩谷）。
電子物性工學領域本來認爲不可能開發出中波長紫外半導體雷射。因爲半導體雷射需要帶隙能量爲3.8～4.4eV的半導體材料，但帶隙能量大於3eV的材料具有高絕緣性。也就是說，必須使雷射振盪不可或缺的大電流透過不導電材料——這是一個無法兩全的難題。另外，要想製造能穩定使用的半導體雷射，必須開發晶體缺陷少且品質高的新材料。
出自不可能實施的這一常識，大多數研究人員都沒有進行中波長紫外半導體雷射的研究。但岩谷認爲，「既然要做，就要挑戰一個別人無法完成的難題」，於是果敢地決定挑戰。不過，他雖然利用各種方法嘗試了一些材料的開發，但每次都以碰壁而告終，他的決心逐漸動搖。
在研究了幾年後，岩谷決定放棄，於是將這個想法告訴了赤崎博士。岩谷回憶說，聽到這個消息的赤崎一改往日的溫和，對他大發雷霆。赤崎說：「你的決心就只有這麼大嗎？牽扯了那麼多學生進來，你能負得起責任嗎？如果因爲這個終極因數而放棄的話，乾脆就不要做研究了」。岩谷從那天重新再次發起了挑戰。
實施世界最高品質的AlN
透過三維成長製作AlGaN層
岩谷於是將研究的觸角擴展向各個領域，提出所有可能的假說，嘗試了各種方法和材料開發。試製的樣品達到數百件。之後透過反複試錯，終於開始找到感覺是在研究重啓4年後的2014年左右。從2016年得到CREST採納後開始，一些想法逐漸成形。具體來說就是「對利用濺射法形成的氮化鋁（AlN）進行高溫熱處理」、「透過三維成長製作高品質氮化鋁鎵（AlGaN）」和「極化摻雜法」三種方法（圖3）。
圖3：半導體雷射的截面圖和各層使用的三項突破性技術
n型包層爲生成高品質AlGaN晶體，最初採用二維晶體成長法。但成長程序中會形成大量晶體裂紋和名爲差排的晶格缺陷，無法獲得能承受雷射振盪的高品質晶體。一般來說，出現裂紋和差排的話，發光效率會降低，因此光激發雷射的閾值也沒有達到每平方釐米210瓩（kW/cm2）的企望值。
以前，基底層及其上成長的晶體需要使軸長和角度等晶格常數一致。晶格失配超過1％就無法獲得高品質晶體。開發藍色LED時，赤崎博士也遇到了同樣的課題，他爲解決這個問題而開發的是低溫沉積物緩衝層技術。這是一種在藍寶石基底層上沉積物AlN後成長氮化鎵（GaN）晶體的方法。由此獲得了晶體缺陷少的平坦GaN晶體，從而成功發明了藍色LED。
雖然在AlGaN基材料的研究中很少使用三維成長法，但熟悉相關技術的岩谷沿用赤崎博士的方法進行了晶體制作。岩谷利用了開展聯合研究的三重大學研究生院地域創新學研究科的三宅秀人教授開發的、近年來作爲紫外LED的AlN模板製作方法也逐漸得到廣泛應用的高品質AlN生成技術。利用使氮電漿與作爲原料的AlN碰撞，並將被擊出的分子附着到基底層上的濺射法將AlN薄膜堆積到了藍寶石基底層上。製作的晶體以微晶狀態堆積，但透過在1700度的高溫下進行熱處理，成功獲得了晶體缺陷非常少的高結晶性AlN膜（圖4）。
圖4：進行高溫熱處理後的AlN變化
岩谷以該AlN爲模板，在上面三維成長了AlGaN（圖5）。AlN與AlGaN之間也存在1％以上的較大晶格失配，因此程序並不順利，嘗試了各種條件。岩谷笑着說：「開發大約花了3年時間，但得益於學生們的努力，光激發雷射的閾值功率密度降到了二維成長時的約七分之一，即36kW/cm2。」現在確立了再進一步降低一半的方法。
圖5：利用三維成長法制作高品質AlGaN的流程
即使是辛苦完成的晶體，不能產生雷射振盪也沒有任何用處，但向具有大帶隙能量的晶體注入大電流並非易事。另外，半導體雷射爲控制光，需要膜厚大於光的波長，而常規半導體工學中常用的透過添加雜質來控制傳導性的方法無法實施雷射振盪所需的大電流密度運行。因此岩谷將目光轉向了極化摻雜。
一般來說，半導體晶體是電中性的，但氮化物半導體由於對稱低，具有較大的極化電荷。極化摻雜是利用這種極化電荷來產生導電載流子的方法（圖6）。極化是絕緣體材料使用的概念，但利用這種極化效應可以產生自由電子和自由電洞，美國聖母大學的研究團隊宣佈利用極化成功改善了藍色LED的特性。
圖6：p型包層的成分傾斜
本次研究爲p型包層應用了極化摻雜法，透過改變AlGaN材料的成分，傾斜地改變了極化的大小（圖7）。由此可以分佈極化固定電荷，2019年同時實施了可進行雷射振盪的電流注入和光學諧振器的形成。利用半導體工學中所沒有的新方法，克服了此前被認爲無法實施的「使無法導電的材料通電」的難題。
圖7：極化摻雜（Al成分傾斜）
在室溫下評估利用這3種方法製作的試製器件應答，可以獲得半導體雷射特有的發光模式和光譜（圖8、9）。因此，岩谷於2020年2月宣佈發明了全球首款中波長紫外區半導體雷射。他回憶說，論文發表之前還反復回答了同行評審委員提出的問題。「因爲是全球首次，自然會被詢問真的實施了嗎。我提交了很多證明資料，最終透過評審時當然非常高興。」
圖8：UV-B雷射振盪時（左）和UV-B雷射的振盪發光光譜（右）
圖9：UV-B雷射振盪時
這項發明剛一公佈就在國内外引起了轟動。創新半導體元件的開發作爲不僅對晶體成長學，對半導體工學的隊形變換也極爲重要的成果廣受讚譽，學會和各大媒體紛紛進行報導。可以說照亮了光科學和半導體工學的未來。
此次開發的半導體雷射的應用領域很廣，影響也非常大。與相同波長範圍使用的氣體雷射和固態雷射相比，可以大幅實施小型化、低功耗化、長壽命化和低成本化。常見的氣體雷射的尺寸爲1～2米，而半導體雷射約爲1釐米，還不到其百分之一。能量消耗也只有氣體雷射的百分之一左右，壽命約達到其100倍，由100小時延長至1萬小時。
如果能量產，價格也會下降，有望降至氣體雷射的十萬分之一以下。岩谷強調說：「以往的歷史也表明，一項新發現可能會一舉改變世界。使用這種雷射的裝置如果能普及，應該就可以探索以前無法看到的世界。」在醫療和生物科學領域，極有可能實施分析DNA鹼基序列的DNA測序儀及皮膚冶癒等其他波長範圍的雷射無法實施的研究和醫療。
另外，改變晶體成分的話，還有望生成中波長範圍内所有波長的雷射，目前已開始與國内外的大學和企業進行聯合研究。岩谷也走在這項研究的最前緣，他着眼於下一個時代，正積極致力於進一步的技術創新研究。岩谷始終牢記一句座右銘，即「能改寫教科書的成果是超一流的研究」，這是已故赤崎博士說的。
（執筆：片柳和之，圖片：名城大學提供）
日語原文原文：JSTnews 5月號
翻譯編輯：JST客觀日本編輯部
