日本岡山大學研究生院自然科學研究科的研究生橋本龍季、岡山大學學術研究院自然科學學域的鈴木弘朗助教、三澤賢明助教、鶴田健二教授和林靖彥教授，以及東京都立大學研究生院理學研究科物理可用能學專業的宮田耕充副教授等人組成的聯合研究團隊，透過利用封閉空間的新化學氣相沉積（CVD）法，成功地以大面積和高品質合成了原子厚度級別的半導體材料「過渡金屬二硫化物」（TMDC）。
圖：巨大單晶WS2成長出來的硅晶圓
(a) TMDC在微型反應器内的成長示意圖。(b) 大尺寸單層WS2晶體的顯微鏡觀察照片。(c) 巨大單層結晶WS 2成長的矽片照片。(d)WS2/MoS2面内異質接面構的顯微鏡觀察照片。插圖爲WS 2 /MoS 2面内異質接面構的示意圖。（供圖：岡山大學研究生院自然科學研究科 橋本龍季、鈴木弘朗）
單層厚度相當於3個原子的層狀半導體材料TMDC作爲僅單層具有發光特性的直接躍遷型半導體而聞名，此外，這種單層TMDC還具有出色的機械柔韌性、光學特性和電氣特性，有望應用於新一代光電子元器件。然而，採用固體原料的傳統CVD法獲得的TMDC晶體尺寸較小，結晶度較低，被認爲是導致器件性能降低的終極因數，因此需要開發能大面積合成高結晶度TMDC晶體的方法。
爲此，研究團隊此次的目標是合成採用二硫化鎢（WS 2，TMDC的一種）的大面積高品質晶體。爲實施穩定的TMDC成長環境，利用重疊兩張合成基底層構建的微電抗器形成了狹窄的封閉空間，構建了外部原料供給受限的成長環境。另外，作爲鎢的原料，預先將高溫下會變成液體的金屬鹽（Na 2 WO 4）塗到成長基底層上，並封入微電抗器内，用於WS 2的硫採用供給控制性優於常規固體原料的有機硫，透過嚴格控制供給量，高精度控制了單層WS 2的合成。
研究團隊透過精確控制原料供給量的平衡，獲得了超過500μm的大型完全單層WS 2晶體，而利用傳統CVD法只能獲得約數十μm的晶體。另外，透過調整條件，還獲得了可以目視應答的1mm以上的大晶體。此外，透過組合兩種金屬鹽（Na 2 WO 2和Na 4 MoO 4），還可以合成兩種TMDC（WS 2和MoS 2）在平面内相互接合的平面内異質接面構。
研究團隊調查了WS 2的成長機制，根據晶體尺寸隨着合成溫度而變化、獨特性晶體成長模式的碎形成長以及原料表面擴散能的理論計算等判斷，在微電抗器内，原料擴散呈速率控制狀態，按照表面擴散速率成長。研究團隊針對不同溫度合成的WS 2的發光（光致發光：PL）特性，調查晶體品質發現，在結晶度較低的TMDC中，PL峯向低能（長波長）側偏移，半峰寬增大，發光強度也變弱。系統地調查不同合成溫度下的PL特性及其均勻度，結果應答到，在最佳合成溫度（820℃）下，可獲得面内均勻且具有高品質的PL特性，而溫度過高或過低時，晶體品質和均勻度都較低。
鈴木助教表示：「我們認爲，利用封閉空間進行奈米級材料的合成具有各種自由度。我們希望以獨特的創意挑戰新材料的合成，例如可以同時封入多種原料，也可以組合不同的合成基底層。我們還將挑戰新的技術，用於透過設計成長空間來控制材料的特性。」
原文：《科學新聞》
翻譯編輯：JST客觀日本編輯部
【論文資訊】
期刊：ACS Nano
論文：Surface Diffusion-Limited Growth of Large and High-Quality Monolayer Transition Metal Dichalcogenides in Confined Space of Microreactor
DOI：10.1021/acsnano.2c05076
URL：pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c05076
